Karl-Scheel-Sitzung und Preis 2007

Elementarprozesse in kondensierter Materie wie z.B. Elektronentransfer, Elektron-Elektron-, Elektron-Phonon- und Elektron-Magnon-Streuung finden typischerweise auf Zeitskalen von Femtosekunden statt. Die Analyse von Transporteigenschaften oder spektralen Linienbreiten stellen etablierte Methoden zur Untersuchung dieser Prozesse im thermodynamischen Gleichgewicht dar. Pump-Probe-Experimente sind hierzu komplementär und verfolgen die Dynamik direkt in der Zeitdomäne. Auf Grund der enormen Entwicklung von Kurzpuls-Laserlichtquellen sind Femtosekunden-Pump-Probe-Experimente inzwischen Routine und es wurden bereits erste Experimente mit Attosekunden-XUV-Pulsen demonstriert. In diesen Verfahren wird mit einem ersten Laserpuls ein Nicht-Gleichgewichtszustand populiert, dessen Relaxation mit einem zweiten, zeitlich-verzögerten Puls abgefragt wird. Dadurch gewinnt man einen Einblick in die elementaren Relaxationschritte und in den Verlauf komplexer Prozesse, die aus aufeinander folgenden Einzelschritte bestehen und in Biologie, Chemie und Physik von großer Bedeutung sind.

Im Vortrag werden zeitaufgelöste Experimente mit nicht-linearer Magneto-Optik und Photoelektronenspektroskopie vorgestellt. (1) An Gd(0001)-Oberflächen lässt sich durch eine optische Anregung eine gekoppelte Phonon-Magnon-Mode anregen, bei der die Oberfläche mit einer festen Phasenbeziehung bei einer Frequenz von 3 THz gegen das Volumen schwingt. Hierbei wird die Spinpolarisation der Oberfläche und die elektronischen Bandstruktur kohärent moduliert. Temperaturabhängige Experimente zeigen, dass zwei Anregungskanäle zu berücksichtigen sind: Nämlich die optisch induzierte Ladungs- und die Spinumverteilung in dem spinpolarisierten 5d_z²-Oberflächenzustand. (2) Verwandte Phänomene werden in dem Dichalkogenid TaS₂, das unterhalb von Raumtemperatur Ladungs­dichtewellen ausbildet, beobachtet. Auf Grund eines Metall-Isolator-Übergangs lässt sich in diesem System die Dämpfung des kohärenten Phonons stark modifizieren, da im isolierenden Zustand die Kopplung an das Elektronenbad nicht zur Verfügung steht. (3) Um Dynamik an Festkörperoberflächen auch auf Atto­sekundenzeitskalen zu verfolgen sind etablierte Methoden nicht direkt übertragbar. Es bietet sich jedoch das Abtasten stehender Lichtwellen vor spiegelnden Flächen an, deren reflektierter Anteil mit dem Festkörper wechselwirkt. Es ist bereits gelungen den räumlichen Verlauf solcher zweidimensionalen transienten Gitter mittels Beschleunigung von Photoelektronen in der Lichtwelle abzutasten. Mögliche zukünftige Experimente werden diskutiert.